Synthese von biokompatiblen Konjac-Glucomannan-stabilisierten Silbernanopartikeln mit Asystasia gangetica-Phenolextrakt für den kolorimetrischen Nachweis von Quecksilber(II)-Ionen

Aug 16, 2023

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 9176 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Hierin wird über die Synthese biokompatibler Silbernanopartikel (AgNPs) zum kolorimetrischen Nachweis toxischer Quecksilber(II)-Ionen (Hg2+) berichtet. Die phenolreiche Fraktion des Asystasia gangetica-Blattes wurde extrahiert und als Reduktionsmittel für Silbersalz verwendet, alles innerhalb der hydrophilen Konjak-Glucomannan-Lösung (KgM) als Stabilisator bei Raumtemperatur (RT). Die bioaktiven Komponenten des phenolischen Extrakts von Asystasia gangetica (AGPE), wie mit einem (UHPLC-MS-QTOF-MS) aufgeklärt, zeigten eine Fülle von phenolischen Verbindungen, die die Reduktion von Silbersalz bei Umgebungsbedingungen erleichtern können. Innerhalb einer Stunde wurde bei RT eine funkelnde gelbe kolloidale Lösung von KgM-AgNPs mit einem UV-Vis-Maximum bei 420 nm erhalten. KgM-AgNPs wurden mittels UV-Vis, Raman und (FTIR), TEM, SEM, EDS, XRD, TGA/DTG charakterisiert. TEM- und FESEM-Bilder zeigten, dass KgM-AgNPs kugelförmig waren und die Partikelgrößenverteilung im TEM etwa 10–15 nm betrug. Die KgM-AgNPs-Biokompatibilität wurde an Maus-L929-Fibroblasten und Rattenerythrozyten untersucht, ohne dass es zu schädlichen Schäden an den getesteten Zellen kam. In wässriger Umgebung zeigten KgM-AgNPs innerhalb von 3 Minuten eine gute Nachweiskapazität für Hg2+, abhängig von der Hg2+-Konzentration. Die Absorptionsverhältnisse (A360/A408) waren linear mit Hg2+-Konzentrationen von 0,010–10,0 bis 10,0–60,0 µM, mit einem geschätzten (LOD) von 3,25 nM. Die Sonde wurde mit zufriedenstellender Genauigkeit in einer Seewasserprobe eingesetzt.

Eine der größten Revolutionen in der Chemie der letzten Jahrzehnte ist die Anwendung von Metallnanopartikeln (MNPs) in verschiedenen analytischen Anwendungen. Als bemerkenswertes Nanomaterial mit Größen im Nanometerbereich (nm) besitzen sie im Vergleich zu herkömmlichen verfügbaren Fluorophoren unübertroffene Eigenschaften. Zu diesen Eigenschaften gehören das Phänomen der lokalisierten Oberflächenplasmonenresonanz (LSPR), hohe Extinktionskoeffizienten, katalytische Fähigkeit, einzigartige Farbdarstellung und einstellbare Oberflächenmorphologien mit gängigen Erkennungsmaterialien1. Die genannten Eigenschaften hängen unter anderem stark mit ihrer Partikelgröße, Form, Ladung, dem Dielektrikum des Mediums, in das sie eingebettet sind, der Temperatur und ihren Oberflächenbeschichtungen zusammen2,3. Vor diesem Hintergrund hat die Anwendung von MNPs, insbesondere aus Silber, Gold und Kupfer, in der wissenschaftlichen Gemeinschaft immer wieder Aufmerksamkeit erregt. Beispielsweise spielen Oberflächenfunktionalisierung/-modifizierung und Stabilisatoren von Silbernanopartikeln eine entscheidende Rolle bei der Bestimmung der Nachweisempfindlichkeit und Selektivität für eine Vielzahl von Analyten4,5,6. Dieser Schritt spielt auch eine wichtige Rolle bei der Modulation der Biokompatibilität von Nanopartikeln7,8. Es ist auch eine gängige Praxis, Nanopartikeloberflächen mit Liganden abzustimmen, die eine spezifische Affinität zum interessierenden Analyten aufweisen. Daher könnte die Injektion des Sensoranalyten erhebliche Veränderungen der optischen Eigenschaften der modifizierten Nanopartikel hervorrufen.

Die Verschmutzung wichtiger Umweltmatrizen (Luft, Wasser und Boden) stellt angesichts der enormen Menge an Abfällen, die durch menschliche Aktivitäten entstehen, eine unlösbare Herausforderung für das Ökosystem dar. Bedauerlicherweise werden einige dieser Abfälle mit toxischen Profilen nicht ordnungsgemäß entsorgt, um die Umwelt zu schützen. Die Schwermetallverschmutzung ist eine davon, und sie bleibt es auch weiterhin, teilweise aufgrund der Ausbeutung der großen Ressource im industriellen Maßstab zur Deckung grundlegender Bedürfnisse. Aus Sicht der Umweltsicherheit werden Schwermetalle (HMs) als Metalle definiert, die aufgrund ihrer hohen Toxizität inhärent die Fähigkeit besitzen, ökophysiologische Schäden hervorzurufen9. Dabei sind vor allem Metalle wie Quecksilber (Hg), Blei (Pb), Silber (Ag), Cadmium (Cd) und Chrom (Cr) beteiligt. Unter diesen HMs gilt Hg- aufgrund seiner mangelnden biologischen Abbaubarkeit und seines nachteiligen Bioakkumulationspotenzials besonderes Interesse. Tatsächlich ist der Hg-Kontaminationszyklus beunruhigend. Beispielsweise kann die Verunreinigung von Gewässern mit Hg zu einer übermäßigen Anreicherung des Metalls in Fischen und anderen Wassertieren führen, was beim Verzehr durch den Menschen schädliche Folgen für die Gesundheit haben könnte. Die beliebte Minamata-Katastrophe in der japanischen Präfektur Kumamoto, bei der die Wasserverschmutzung durch Methylquecksilber (CH3Hg), die aus dem Abwasser eines angrenzenden Chemieunternehmens stammte, zum Tod von Haustieren und zu schweren gesundheitlichen Problemen bei Menschen führte10. Das Vorstehende verdeutlichte die Bedeutung der Hg-Überwachung in der Umwelt für das allgemeine Wohlbefinden von Menschen und anderen Tieren.

Die Hg-Kontamination nimmt zwei Hauptformen an; organisch und anorganisch. Die organische Form umfasst: Hg2+, Hg+ und Hg0, während Alkylquecksilber, mit CH3Hg als prominenter Form, die anorganische Form von Hg11 ausmacht. Von dieser Liste sind CH3Hg und Hg2+ die giftigsten12, was auf ihre Wirkung auf menschliche Organe wie Niere, Leber, Gehirn und das gesamte Zentralnervensystem (ZNS) zurückzuführen ist, die auf ihrer hohen Bindungskapazität an Thiole und Enzyme beruht. Dadurch wird die optimale Funktion der Enzyme behindert13. Es ist wichtig zu betonen, dass Hg2+ die am häufigsten vorkommende Form von Hg im Wasser ist14. Daher wird die maximal zulässige Konzentration von Hg2+ im Trinkwasser von der US-Umweltschutzbehörde (USEPA) auf 10 nM festgelegt, während die Weltgesundheitsorganisation die höchste zulässige Konzentration von Hg2+ im Trinkwasser bei 10 nM festlegt Die Organisation (WHO) hat den gleichen Grenzwert wie 30 nM festgelegt. Diese niedrigen gesetzlichen Grenzwerte erfordern eine sorgfältige Entwicklung von Analysemethoden mit hoher Empfindlichkeit, die zur Hg2+-Quantifizierung und -Überwachung in realen Proben eingesetzt werden sollen. Zu den berichteten Nachweisstrategien für Hg2+ gehören Atomabsorptionsspektroskopie (AAS)15, induktiv gekoppelte Plasma-Atomemissionsspektroskopie (ICP-AES)16, kolorimetrischer Nachweis mit Gold- und Silbernanopartikeln17,18,19,20, fluoreszenzbasierte Assays21,22 und elektrochemische Sensoren mit modifizierten Elektroden23,24. Diese Methoden wurden alle erfolgreich für den zuverlässigen Nachweis von Hg2+ in verschiedenen Matrizen eingesetzt, es sind jedoch einige inhärente Herausforderungen erkennbar. Methoden, die Analysegeräte verwenden, wie etwa AAS- und ICP-Methoden, erfordern strenge Probenvorbereitungen und können daher bei Anwendungen, die Vor-Ort-Aktivitäten erfordern, Schwierigkeiten bereiten. Darüber hinaus wird in einigen Arbeiten von einer hohen Nachweisgrenze berichtet, sodass Forscher regelmäßig neue Methoden erforschen, um Einfachheit, Empfindlichkeit und Umweltfreundlichkeit zu vereinen.

Biopolymere sind natürlich vorkommende Makromoleküle, deren Ursprung auf Pflanzen, Tiere oder Mikroorganismen zurückzuführen ist25. In dieser Kategorie gibt es in der Tat eine riesige Sammlung von Materialien, darunter Alginat, Carboxymethylcellulose, Chitosan, Fucoidan, Carrageenan, Pullulan, Konjak-Glucomannan usw., die alle für verschiedene Anwendungen gut genutzt werden. Konjak-Glucomannan (KgM), das im Allgemeinen aus der Knolle von (Amorphophallus konjac) gewonnen wird, ist eines der am häufigsten verfügbaren Biopolymere, das aufgrund seiner perfekten wässrigen Dispersität und seiner gel-/filmbildenden Eigenschaft gut bekannt ist26. Aus struktureller Sicht besteht KgM aus 1,4-β-D-Mannose und einer β-D-Glucose-Einheit im Verhältnis 1,6 zu 1 sowie einigen Acetylgruppen27. Diese Eigenschaften würden einer wässrigen Lösung von KgM geeignete Eigenschaften verleihen, um kolloidale Silbernanopartikel zu stabilisieren, und gleichzeitig zu ihren biokompatiblen Eigenschaften beitragen.

Asytasia gengetica oder Chinesisches Veilchen ist ein weit verbreitetes Unkraut aus der Familie der Acanthaceae, das auf tropischen afrikanischen und asiatischen Kontinenten vorherrscht28. Es handelt sich um eine schnell wachsende Pflanze, auch auf Böden mit geringer Fruchtbarkeit und im Schatten. Tatsächlich gilt es als berüchtigtes Unkraut, das mit Nutzpflanzen um Bodennährstoffe (Stickstoff und Phosphor) konkurriert und so die Produktivität verringert. In Australien steht A. gangetica aufgrund seiner Fähigkeit, auch unter ungünstigen Bedingungen zu wachsen und sich auszubreiten, auf der Liste der „Alert Environmental“-Unkräuter29. Leider widmen sich nur wenige Forschungsarbeiten der Aufklärung der in dieser Pflanze vorhandenen aktiven Metaboliten.

Die Synthese und Anwendung von Silbernanopartikeln (AgNPs) hat unter den verschiedenen verfügbaren Nanomaterialien eine beneidenswerte Stellung eingenommen. Dies kann auf die Fähigkeit von AgNPs zurückzuführen sein, als antibakterielles Mittel verwendet zu werden (abhängig vom Material, das für ihre Synthese eingesetzt wird)30,31,32 und auf ihre lokalisierte Oberflächenplasmonenresonanzeigenschaft (LSPR), die für die Erfassung abgestimmt werden kann /Nachweis verschiedener Analyten33,34,35. Die Fähigkeit von AgNPs, die oben genannten Rollen zu erfüllen, hängt stark von den für ihre Herstellung verwendeten Vorläufermaterialien, den Synthesebedingungen, Lagerbedingungen usw. ab. Zwei gängige Synthesestrategien sind heutzutage sehr beliebt, nämlich die chemische und die biologische/grüne Synthese. Der Einsatz chemischer Reduktionsmittel wird aus Gründen der Umweltsicherheit kritisiert, während die grüne Synthese auch im heutigen Jahrhundert der Eckpfeiler der Nanofabrikation bleibt.

In diesem Beitrag haben wir die Verwendung von Phenolextrakt aus einem berüchtigten Gartenunkraut, A. gangetica, zur Reduzierung von Silbersalz in der KgM-Biopolymermatrix konzipiert, um unter Umgebungsbedingungen biokompatible KgM-AgNPs zu erzeugen. Zusammenfassend diente AGPE als Reduktionsmittel für Silbersalz, während KgM als formsteuernde Spezies/Stabilisator der realisierten AgNPs eingesetzt wurde. Die Synthese wurde bei Raumtemperatur ohne die Verwendung schädlicher chemischer Reduktionsmittel durchgeführt, die erste KgM-Anwendung für die AgNP-Synthese bei RT/Umgebungsbedingungen. Die hergestellten KgM-AgNPs wurden als kolorimetrische Sonde zum Nachweis von toxischem Hg2+ mit zufriedenstellender analytischer Leistung eingesetzt.

Konjac-Glucomanan (KgM) mit einer Reinheit von 95,8 % stammte von TCS-Mart, Thailand. (0,25 % w/v KgM, 23,0 \(^\circ \)C hatten eine Viskosität von 218,0 cP, Mwt betrug 250 kDa). AgNO3 (analytische Qualität), Cr (NO3)3, HgCl2 stammten von Sigma Aldrich, andere Metallsalze umfassen KNO3, NaNO3, ZnSO4.7H20, Ca (NO3)2.4H2O, CoCl2.6H2O, CdCl2.2.5H2O, CuSO4.5H2O und Al (NO3)2.9H2O von APS Ajax Finechem, MnCl2.4H2O von QReC, Pb (NO3)2 stammte von Spectrum Chemical, Fe2SO4.7H2O von Merck, während FeCl3.6H2O, MgCl2.6H2O und NiCl2.8H2O von LOBA CHEMIE stammten. Die aufgeführten Chemikalien wurden für die Selektivitäts- und Interferenzstudien verwendet. Alle Reagenzien wurden mit Milli-Q-Wasser aus dem Millipore-Wasseraufbereitungssystem hergestellt.

Frische oberirdische Teile von A. gangetica wurden auf dem Campus gesammelt und wie zuvor beschrieben schnell verarbeitet36. Kurz gesagt, die Pflanzenprobe wurde bei 50 °C bis zur Gewichtskonstanz im Ofen getrocknet. Das Pflanzenmaterial wurde dann mit einer elektrischen Mühle zu feinem Pulver pulverisiert. Anschließend wurde A. gangetica-Pulver mit 70 % Ethanol bei einem Feststoff-Lösungsmittel-Verhältnis von 1:10 2 Stunden lang unter Verwendung eines Überkopfrührers bei Raumtemperatur extrahiert. Die Mischung wurde unter Verwendung von Whatman-Filterpapier Nr. 4 filtriert. Die Extraktion wurde am Trester wiederholt und das Filtrat vereinigt. Das kombinierte Filtrat wurde weiter unter Schwerkraft unter Verwendung von Whatman-Filterpapier Nr. 1 filtriert und unter Verwendung eines Rotationsverdampfers konzentriert. Das Filtrat wurde dann durch Kaltfraktionierung aufgeteilt, um die hydrophile Fraktion zu sammeln. Diese Fraktion wurde lyophilisiert, um eine phenolreiche A. gangetica-Fraktion zu erhalten.

Das detaillierte phytochemische Profil wurde qualitativ durch UPLC-DAD-ESI-QTOF-MS/MS-Analyse bestimmt, um einen Überblick über die einzelnen im Extrakt vorhandenen Bioaktivstoffe zu erhalten. Kurz gesagt, die entsprechende Menge des Extrakts wurde sorgfältig abgewogen und in 70 % Methanol solubilisiert. Diese Lösung wurde durch 5-minütiges Vortexen gemischt. Danach wurde die Lösung 5 Minuten lang bei 7168 xg zentrifugiert. Der Überstand wurde gesammelt und mit einer Spritze durch eine Nylonmembran (0,2 µm) filtriert. Die klare Lösung wurde dann sofort einer LC-MS-Analyse unterzogen37.

Der Gesamtphenolgehalt von A. gangetica wurde wie in früheren Arbeiten beschrieben38 bestimmt. Kurz gesagt, 100 µL einer wässrigen Lösung von A. gangetica-Extrakt (der Extrakt war wasserlöslich) oder Gallussäure (Standard) wurden in 2-ml-Eppendorf-Röhrchen gegeben. Dann wurden 200 µL 10 %iges Folin-Ciocalteu-Reagenz zur Lösung gegeben und gemischt. Nach 5 Minuten wurden 800 µL frisch zubereitete Natriumcarbonatlösung (700 mM) zu der Mischung gegeben und durch Vortexen gemischt. Die Proben- und Standardlösungen wurden dann 2 Stunden lang im Dunkeln bei Raumtemperatur inkubiert. Anschließend wurde die Absorption der Lösungen bei 765 nm abgelesen. Gallussäure ergab eine Standardkurve mit einer Linearität zwischen 0,2 und 0,01 µg (R2 = 0,9985). Der Gesamtphenolgehalt des A. gangetica-Extrakts wurde aus der Gallussäure-Standardkurve extrapoliert.

Für die Synthese von KgM-AgNPs wurde 0,25 % w/v KgM hergestellt, indem 0,25 g KgM in 100 ml Wasser unter kräftigem Rühren bei RT gelöst wurden. Nach 20 Minuten wurde die Lösung auf 60 °C erhitzt und 1 Stunde lang bei dieser Temperatur gehalten. Anschließend wurde die viskose Lösung vor der Verwendung für die KgM-AgNP-Synthese auf RT abgekühlt. Eine wässrige Lösung von AGPE-Pulver, das als Reduktionsmittel verwendet wurde, wurde in einer Wasser/Ethanol-Mischung (3:1) hergestellt. In ein mit Aluminiumfolie umwickeltes 200-ml-Becherglas wurden 93 ml KgM-Lösung (0,1 %) unter Rühren gegeben, dann wurden zur Optimierung der Synthese 2 ml AgNO3 unterschiedlicher Konzentration zugegeben. Die Mischung wurde 5 Minuten lang gemischt, danach wurden 5 ml AGPE (dessen pH-Wert mit 0,1 M NaOH-Lösung voreingestellt wurde) injiziert. Die fertige Lösung wurde weitere 60 Minuten bei RT gerührt. Die funkelnde gelbliche kolloidale Lösung von KgM-AgNPs wurde vor der Verwendung bei 4 °C gelagert. Die kolloidale Lösung wurde verdünnt, bevor die UV-Vis-Spektren aufgenommen wurden. Für den Biokompatibilitätstest wurde die Ag-Konzentration im vorbereiteten Material mit ICP-OES geschätzt, dann wurden Reihenverdünnungen hergestellt und für den Test verwendet. Zur Charakterisierung wurden KgM-AgNPs lyophilisiert und der erhaltene Film zur Materialcharakterisierung verwendet.

Hämolytischer Test. Die mögliche nachteilige Wirkung von AGPE-AgNP auf rote Blutkörperchen wurde in vitro wie zuvor beschrieben bewertet38. Die Nanopartikel, Extrakt oder KgM, 0,10 % (100 µL), wurden mit verdünnten Proben frisch gesammelter Erythrozyten (400 µL) 60 Minuten lang bei 37 °C inkubiert. Danach wurden die Lösungen 5 Minuten lang bei 112 xg zentrifugiert. Die Überstände wurden gesammelt und die OD bei 540 nm gemessen. Als Positivkontrolle wurden 100 µL destilliertes Wasser (DW) anstelle der Probe verwendet, während Phosphatpuffer-Kochsalzlösung (PBS), pH 7,4, als Negativkontrolle verwendet wurde. Das Ausmaß der Erythrozytenhämolyse wurde in Prozent angegeben.

Zytotoxizitätstest. Die potenzielle Zytotoxizität der Nanopartikel wurde durch die Bewertung ihrer Wirkung auf die Lebensfähigkeit des Maus-L929-Fibroblasten bestimmt. Die Zellen wurden in 96-Well-Platten ausgesät (1,5 × 104 Zellen/Well) und 24 Stunden lang in einem mit 5 % CO2 befeuchteten Inkubator inkubiert. Anschließend wurden 100 µL Nanopartikel-, Extrakt- oder KgM-Lösung in die Vertiefungen gegeben. Die Platten wurden weitere 24 Stunden lang inkubiert und die Lebensfähigkeit der Zellen wurde durch MTT-Assay gemäß dem Protokoll des Herstellers (Sigma-Aldrich Cell Proliferation Kit I) bestimmt.

Alle Absorptionsspektren wurden mit einem SPECTROstar Nano/BMG LABTECH UV-Vis-Spektrophotometer mit einer Glasküvette mit 1 cm Weglänge und destilliertem Wasser als Lösungsmittel aufgenommen. Transmissionselektronenmikroskop (TEM), Bilder wurden mit einem JOEL, JEM 2010 aus Japan beobachtet. Etwa 5 µL der Nanopartikel wurden auf ein TEM-Kupfergitter getropft und 48 Stunden vor der Bildbeobachtung in einer Trocknungsanlage trocknen gelassen. Bei jeder Vergrößerung wurden mindestens drei Bilder aufgenommen. Das Größenverteilungshistogramm wurde nach der Messung von etwa hundert Partikeln mit einer Image J-Software erstellt. FEI Apreo (Tschechische Republik), Field Emission Scanning Microscopy (FESEM) wurde für die Beobachtung von SEM-Bildern verwendet. Der Probenfilm wurde auf einen SEM-Aluminiumstub fallen gelassen, während drei Replikate gleichermaßen mit unterschiedlicher Vergrößerung aufgenommen wurden. Die Ausrüstung ist an eine Anlage zur energiedispersiven Röntgenspektroskopie (EDX) von (X-Max 80, Oxford Instruments, UK) angeschlossen. Raman-Spektren von Proben wurden mit einem Raman-Mikroskop-Spektrometer, RAMANforce, Nanophoton, Japan, aufgenommen. Röntgenbeugung (XRD) wurde mit einem Empyrean XRD-Diffraktometer von 2 Theta (Grad), Bereich 5–80\(^\circ \), unter Anwendung einer Schrittgröße (2θ) von 0,026\(^\circ \) erhalten. , Zeit-/Schrittwert von 70,125 s, Scangeschwindigkeit von 70,2 s, mit Cu-Kα-Strahlungswert von 0,154 nm. Der Brookhaven Nano Brook ZetaPALS-Potenzialanalysator (USA) wurde für die hydrodynamische Durchmessermessung der Zeta-Potenzialerfassung verwendet. Die synthetisierten KgM-AgNPs wurden mit destilliertem Wasser fünffach verdünnt. Die Mischung wurde in eine DLS-Kunststoffküvette mit 5 ml Fassungsvermögen gegossen und dann in die Probenkammer eingesetzt. Die Maschine wurde für den Probendurchlauf n = 10 bei 25 °C eingestellt und jede Probe wurde dreifach ausgeführt. Darüber hinaus wurde das abgeschwächte Totalreflexions-Fourier-Transformations-Infrarotspektrometer (ATR-FTIR), Vertex70, Bruker, Deutschland, zur Aufklärung funktioneller Gruppen verwendet und innerhalb von 400–4000 cm−1 für Proben erfasst. Die thermische Stabilität der Testproben wurde mit einem thermogravimetrischen Analysegerät, TGA8000, Perkin Elmer USA, ermittelt. Eine bestimmte Masse der Proben wurde in Stickstoff mit einer Geschwindigkeit von 10 \(^\circ \)C/min von 50 auf 1000 °C erhitzt.

Der Hg2+-Nachweis mithilfe von KgM-AgNPs wurde wie folgt realisiert. In ein kolorimetrisches 2-ml-Röhrchen wurden 600 µL kolloidale KgM-AgNPs-Lösung pipettiert, 1 ml Phosphatpufferlösung (PBS) 50 mM, pH 6,0 zugegeben, 200 µL Hg2+ unterschiedlicher Konzentration injiziert (Endkonzentration 0,0 bis 60,0). µM), gefolgt von der Zugabe von 200 µL 0,25 M NaCl-Lösung (Endkonzentration 0,025 M). Die Mischung wurde verwirbelt, während die Fotobilder und Absorptionsspektren nach 3-minütiger Inkubation bei RT mit einem Samsung-Telefon A50 bzw. einem UV-Vis-Spektrophotometer gesammelt wurden.

Die spezifische Art oder Gruppe chemischer Verbindungen in einem Pflanzenextrakt, der für die grüne Synthese von Edelmetall-Nanopartikeln vorbereitet wird, spielt eine wichtige Rolle bei der Bestimmung der tatsächlichen Syntheseeffizienz39. Pflanzenextrakte enthalten eine Vielzahl bioaktiver Stoffe, und die Häufigkeit, mit der sie am häufigsten vorkommen, hängt oft von der jeweiligen Pflanze sowie der Quelle und den Bedingungen ab, unter denen sie angebaut wurde. Es gibt immer mehr Hinweise darauf, dass phenolische Verbindungen als umweltfreundliche Reduktionsmittel äußerst wirksam sind. Daten aus dem Folin-Ciocalteu-Assay zeigten, dass A. gangetica-Extrakt reich an phenolischen Bestandteilen ist und einen Gesamtphenolgehalt von 135,46 ± 1,01 mgGAE/g AGPE dw aufweist

Im Hinblick auf die Identität der einzelnen in AGPE vorhandenen Bioaktivstoffe wurde zu ihrer Aufklärung eine Ultrahochleistungsflüssigkeitschromatographie gekoppelt mit einer Tandem-Massenspektrometrie-Analyse (UPLC-ESI-QTOF-MS/MS) durchgeführt. Die Massenspektrometrie wurde im Negativionenmodus durchgeführt. Insgesamt wurden 17 Verbindungen in AGPE identifiziert (Tabelle S1). Es wurde festgestellt, dass diese Verbindungen zu verschiedenen Untergruppen von Phenolen wie Flavonoiden, Lignanen und phenolischen Apioglycosiden gehören. Verbindung Nr. 1 ergab ein Elternion mit einer genauen Masse von 478,1695 und einem m/z-Verhältnis von 523,1677, was [M + HCOO-]- entsprach, d auf den erhaltenen MS-Daten und Literaturberichten40 und wurde zuvor als starker Radikalfänger beschrieben. Andere bei AGPE beobachtete phenolische Glykoside umfassen Bufotenin-O-Glukosid41, Verbasosid oder Decaffeoylverbaskosid (ein Phenylpropanoidglykosid) mit einem Hauptpeak bei m/z 461, entsprechend dem deprotonierten Pseudomolekül-Ion [MH]-42; trans-p-Cumarsäure-4-glucosid, Quercetin 3-[p-coumaroyl-(- > 6)-glucosyl-(1- > 2)-glucosyl-(1- > 2)-glucosid] (ein Flavonoid-o- 3-Glykosid); Glucoliquiritin-Apiosid (ein Flavonoid-7-o-glycosid) und das Lignanglycosid, 8-Acetoxypinoresinol-4-glucosid. Neben den Phenolen waren in AGPE auch andere Verbindungen wie das Diterpenglycosid 19-Hydroxycinnzeylanol-19-glucosid sowie das Monoterpenoid Iridoid-o-glycosid Caryoptosidsäure43 und das Fettacylglycosid 1-Octen-3-yl-primeverosid vorhanden. Das Vorhandensein dieser Verbindungen, insbesondere der Phenole, lieferte einen starken Hinweis auf die Biosynthesekapazität von Metallnanopartikeln im A. gangetica-Extrakt.

Bei der Eintopfsynthese unter Verwendung von AGPE als Reduktionsmittel von AgNO3 und unter Verwendung von KgM als Stabilisator konnten KgM-AgNPs in weniger als einer Stunde bei Umgebungsbedingungen (RT und Rühren) realisiert werden, Abb. 1. Tatsächlich ist die Zugabe von Die Zugabe von pH-angepasstem AGPE zu einer Mischung aus KgM und AgNO3 führte zu einer sofortigen gelben Farbe, die auf die reichhaltigen Bioaktivstoffe in AGPE zurückzuführen ist, während der Keimbildungs- und Wachstumsprozess der Nanopartikel in 1 Stunde abgeschlossen werden konnte. Die bioaktiven AGPE-Bestandteile können im Gegensatz zu Berichten die Reduzierung von Silbersalzen ohne den Einsatz externer Wirkstoffe erleichtern. Jian et al. berichteten über die Synthese von KgM-stabilisierten AgNPs durch photokatalytische UV-Bestrahlung44, während Chen et al. berichteten über KgM-AgNPs, die durch 30-minütiges Erhitzen von KgM und AgNO3 auf 60 °C erhalten wurden45. Diese Arbeiten zeigten, dass die Reduktionswirksamkeit von KgM bei Umgebungsbedingungen begrenzt ist, was auch für andere Biopolymere typisch ist.

Schematische Darstellung der Synthesestrategie von KgM-AgNPs bei Raumtemperatur (RT).

In dieser Arbeit haben wir festgestellt, dass die Konzentrationen von AgNO3 im letzten Reaktionsgefäß der Schlüssel zur Realisierung einer stabilen kolloidalen Lösung mit den besten Eigenschaften sind, und haben sie daher optimiert. Wie in Abb. 2a gezeigt, nehmen die Absorptionsspektren der Lösung mit zunehmender AgNO3-Konzentration zu, was auf die Bildung von mehr AgNPs zurückzuführen ist. Das Fotobild der Lösung veränderte sich ebenfalls von Grau zu funkelndem Gelb (Abb. 2a, Einschub). Das unter verschiedenen AgNO3-Konzentrationen erreichte Absorptionsmaximum wird wie folgt dargestellt: 0,5 (424 nm), 1,0 (424 nm), 2,0 (420 nm), 3,0 (421 nm) und 4,0 mM (422 nm). Um mehr Informationen über die Dispersität und Stabilität der realisierten AgNPs zu erhalten, wurde das Absorptionsverhältnis (A420/A650) gegen die verschiedenen Konzentrationen von AgNO3 aufgetragen (Abb. S1). Dementsprechend ergaben AgNPs, die mit endgültigen AgNO3-Konzentrationen synthetisiert wurden, Verhältnisse (A420/A650); 0,5 (3,670), 1,0 (11,568), 2,0 (19,386), 3,0 (17,053) bzw. 4,0 mM (14,893). Aus dem Vorstehenden wurde die Verwendung von AgNPs mit dem geringsten Absorptionsmaximum und dem höchsten (A420/A650)-Wert, Silbernanopartikeln, die mit einer AgNO3-Endkonzentration von 2,0 mM synthetisiert wurden, als optimale Synthesebedingung ausgewählt. Es muss darauf hingewiesen werden, dass die KgM-Konzentration unter allen Synthesebedingungen auf 0,10 % festgelegt wurde.

UV-Vis-Absorptionsspektren von (a) kolloidalen KgM-AgNPs, die unter Verwendung verschiedener Konzentrationen von AgNO3, a 0,5 b1,0 c 2,0 d 3,0 und e 4,0 mM, erstellt wurden, während der Einschub die Fotobilder zeigt, (b). UV-Vis-Absorptionsspektren von 2,0 mM AgN03, Synthesekinetik (0,5 bis 100 min), ausgewählt als optimale Bedingung und (c). UV-Vis-Absorptionsspektren von Materialien und Silbernanopartikeln, die unter Verwendung verschiedener Materialien hergestellt wurden, a. AgNPs mit KgM allein b. AgNPs mit AGPE allein (c). AGPE-basierte Synthese von KgM-AgNPs d. KgM Biopolymer und e. AGPE, während der Einschub die fotografischen Bilder der verschiedenen Materialien zeigt.

Um die Synthesekinetik unter optimalen Bedingungen zu untersuchen, wurden die Absorptionsspektren von 0,5 bis 100 Minuten gesammelt, wie in Abb. 2b gezeigt. Wie sich herausstellte, nahm die Absorptionsintensität mit der Zeit zu und erreichte dann nach 60 Minuten ein Plateau. Die Auftragung von A420 nm gegen die Zeit ist in Abb. S2 dargestellt, die eine Intensitätssättigung nach 60 Minuten zeigt.

Darüber hinaus wurden die Rollen der reagierenden Spezies bei der RT-Synthese untersucht und in Abb. 2c dargestellt. Wie sich herausstellte, erzeugte die AgNP-Synthese unter Verwendung des Biopolymers allein eine trübe braune Lösung (Abb. 2c (ein Einschub)). Es ist erwähnenswert, dass die Lösung im Vergleich zu der Lösung, die mit AGPE allein und KgM-AgNPs gewonnen wurde, nicht verdünnt war. Die AgNP-Synthese unter Verwendung von AGPE allein in Abwesenheit des Biopolymers zeigte ein maximales Absorptionsspektrum bei 429 nm mit einer dunkleren gelblichen Farbe (Abb. 2c (b-Einschub)). Die mit AGPE und dem Biopolymer KgM erzeugte Synthese zeigte eine Blauverschiebung mit maximalen Absorptionsspektren bei 420 nm (Abb. 2c), allerdings mit verringerter Intensität. Dies wird auf die dichte Polymerschicht auf der Oberfläche der Nanopartikel zurückgeführt. Über diese Beobachtung wurde berichtet46. Die Blauverschiebung bestätigte auch die Rolle von KgM, da es nicht nur für eine weitere Stabilisierung der synthetisierten KgM-AgNPs sorgt, sondern auch als formdirigierende Spezies dient, da eine Blauverschiebung möglicherweise mit einem kleineren Partikeldurchmesser korreliert. Das unter dieser Bedingung erhaltene Fotobild (Abb. 2c (c-Einschub)) zeigte eine schwächere gelbliche kolloidale Dispersion. Die Absorptionsspektren und Fotobilder von KgM (Abb. 2c (d-Einschub)) und AGPE (Abb. 2c (e-Einschub)) weisen keine nennenswerten charakteristischen maximalen Absorptionsspektren innerhalb von 400–450 nm auf, während die Farbe blassgelb ist von AGPE kann leicht von Proben-Nanopartikeln unterschieden werden.

Die Stabilität der synthetisierten KgM-AgNPs wurde 26 Wochen lang überwacht (Abb. S3). Es zeigte sich, dass es bei längeren Wellenlängen zu keiner Entwicklung von Peaks kommt, die für aggregierte Nanopartikel typisch sind, weshalb die hergestellten KgM-AgNPs äußerst stabil sind. Dies kann auf die synergistischen Effekte von AGPE und KgM zurückzuführen sein, die die Oberflächenenergie der Nanopartikel modulieren können, indem sie eine leichte Partikelagglomeration verhindern.

Aus dem Vorstehenden kann man mit Sicherheit annehmen, dass die Zugabe einer pH-angepassten AGPE-Lösung zu einer Mischung aus AgNO3 und KgM, den deprotonierten zahlreichen Phenolen in AGPE, Elektronen für die Ag+-Reduktion zu Ag0 freisetzt, alles innerhalb der KgM-Matrix. Darüber hinaus kann die KgM-Matrix den Keimbildungs- und Wachstumsprozess verstärken/erleichtern und somit den Syntheseprozess modulieren. Damit würde AGPE als einfaches Reduktionsmittel fungieren, während KgM als Stabilisator für die KgM-AgNP-Synthese diente.

Um einen tiefen Einblick in die Mikrostruktur von Materialien und den hergestellten Nanopartikeln zu gewinnen, wurden verschiedene instrumentelle Charakterisierungen durchgeführt. Die TEM-Bilder von KgM-AgNPs, die unter optimalen Synthesebedingungen erhalten wurden, sind in Abb. 3a, b dargestellt. Wie man sehen kann, sind die Partikel perfekt monodispers und weisen eine sphärische Morphologie auf. Die aus TEM mithilfe der Image J-Software ermittelte durchschnittliche Partikelgröße ergab, dass die Partikel zwischen 10 und 15 nm verteilt sind (Abb. 3c). Der hydrodynamische Durchmesser von DLS betrug 60,2 ± 1,5 nm (Abb. S4), während der Zetapotentialwert –28,8 ± 2,1 mV betrug. Dies zeigt, dass die Partikel stabil sind und negative Ladungen aufweisen, die möglicherweise von der Carboxylgruppe der KgM-Polymerkugeln/-hülle stammen. Der Einfluss des pH-Werts auf die wässrige Stabilität von KgM-AgNPs durch Zeta-Potenzial-Profilierung ist in (Abb. S5) dargestellt. Wie gezeigt, steigen die Zetapotentialwerte, wenn der pH-Wert der Lösung von 2 auf 4 steigt und stabilisiert sich anschließend bis 12. Dies zeigt, dass KgM-AgNPs über einen weiten pH-Bereich stabil sind, was auf die deprotonierte Carboxylgruppe von KgM auf den Nanopartikeln zurückzuführen sein kann Oberflächen.

TEM-Bilder von KgM-AgNPs bei (a) 100 nm und (b) 50 nm (c) Partikelgrößenverteilung, erhalten mit der ImageJ-Software (ImageJ-1.38e: https://imagej.nih.gov/ij), (d) Selektierte Flächenelektronenbeugung (SAED), FESEM-Bilder von (e) KgM- und (f) KgM-AgNPs.

Das Selected Area Electron Diffraction Image (SAED) zeigte verschiedene konzentrische Kreise, was auf die kristallinen Beugungslinien von AgNPs zurückzuführen ist. Um weitere Informationen zu KgMP-AgNPs zu erhalten, wurden FESEM-Bilder von KgM und KgM-AgNPs aufgenommen (Abb. 3e, f). Wie gezeigt, zeigte der KgM-Film eine glatte Morphologie (Abb. 3e), während KgM-AgNPs eine grobe Morphologie mit einer Vielzahl eingestreuter AgNPs aufwiesen (Abb. 3f). Diese zeigen, dass die hergestellten AgNPs durch die Polymerschichten des KgM-Biopolymers fest geschützt sind.

Darüber hinaus wurde das Zusammenspiel funktioneller Gruppen zwischen den Synthesematerialien (AGPE, KgM und KgM-AgNPs) mithilfe von FTIR- und Raman-Spektroskopie aufgedeckt. Die FTIR-Spektren von AGPE (Abb. 4a a) zeigen Hauptpeaks bei 3301, 2930, 1592, 1393, 1041 und 611 cm−1. Diese Peaks werden der C-OH-Streckung von OH-Gruppen aus phenolreichen Verbindungen, der C-H-Streckung von aliphatischen Gruppen, C=C- oder C=O-Gruppen von Amiden für 1592 cm−147 zugeordnet, Peaks bei 1393 werden C– zugeschrieben. C-Streckung der Ringstruktur in aromatischen Verbindungen, während Peaks bei 1041 und 611 der C-O-C- und C-OH-Streckung sekundärer Alkohole bzw. C-Cl zugeordnet werden48. Die Hauptpeaks in KgM (Abb. 4a b) sind 3360, 2900, 1639, 1370, 1020 und 808, die den OH-Gruppen auf KgM zugeordnet werden, CH-Streckung der Methyl- oder Methylengruppe, C=O bei 1639 cm− 1, CO-Streckschwingungen, während Peaks bei 1020 und 808 cm−1 charakteristische Peaks der glykosidischen Bindungen der Polymerstruktur von KgM44 sind. Die Peaks in KgM-AgNPs (Abb. 4a c) bei 3350, 2900, 1628, 1330, 1017, 808 und 600 cm−1 spiegeln die charakteristischen Peaks wider, die in AGPE und KgM identifiziert wurden. Dies bestätigte, dass die synergistische Kombination von AGPE und KgM durch Wasserstoffbrückenbindungen an der Herstellung von KgM-AgNPs beteiligt ist. Diese Beobachtung wurde von Tian et al.49 festgestellt.

(a) FTIR-Spektren und (b) Raman-Spektren von (a) AGPE (b) KgM c KgM-AgNPs.

Die Raman-Spektren werden angezeigt (Abb. 4b). In AGPE wurde ein Hauptpeak bei 1696 cm-1 identifiziert (Abb. 4b a), der der O-O-Schwingung zugeschrieben wird, während in KgM Peaks bei 938, 1117, 1370 und 2895 cm-1 auffällig sind (Abb. 4b b). ). Diese Peaks (938 und 1117) werden den C-O-C-Schwingungsbanden der glykosidischen KgM-Bindungen zugeordnet, während die Banden bei 1370 von der Schwingungsmethylgruppe in der Acetyleinheit stammen und der Peak bei 2895 von den CH-Streckschwingungsmoden stammt50. Abbildung 4b c) zeigt die Raman-Spektren von KgM-AgNPs mit Peaks bei 1046, 1361 und 1542 cm−1, die den in KgM und AGPE identifizierten Peaks ähneln. Dieser ähnliche Trend wurde in den oben diskutierten FTIR-Ergebnissen beobachtet.

Die XRD-Muster von KgM und KgM-AgNPs sind in Abb. 5a dargestellt. Wie sich zeigte, liegt der Hauptbeugungspeak von KgM bei 19,7\(^\circ \) (Abb. 5a a), was für die amorphe Struktur von KgM untypisch ist, während Peaks bei 22,9, 38,2, 44,2, 64,9 und 77,2\(^\ circ \) in KgM-AgNPs werden KgM und (111), (200), (220) und (311) von flächenzentrierten-kubischen Beugungsebenen von AgNPs zugeordnet44. Die Scherer-Gleichung wurde verwendet, um die Kristallitgröße des Materials anhand der (111)-Ebene von Silber zu berechnen. Die verwendete Gleichung D = kλ/βCosθ ergab eine Schätzung der Kristallitgröße von 17,2 nm, was nahe an der durchschnittlichen geschätzten Größe aus TEM liegt.

(a) XRD von a KgM b KgM-AgNPs (b) TGA und (c) DTGA von KgM und KgM-AgNPs.

Die Elementzusammensetzungen der Materialien KgM und KgM-AgNPs mithilfe energiedispersiver Röntgenspektroskopie (EDS) sind in Abb. S6 dargestellt. Dementsprechend sind die Elemente C und O mit 71,2 bzw. 28,8 % in KgM vorhanden (Abb. S6a), während die Elemente Ag, C und O mit 77,7, 15,2 bzw. 7,1 % in KgM-AgNPs identifiziert werden (Abb. S6b). Darüber hinaus werden in KgM-AgNPs scharfe Ag-Peaks bei etwa 3,0 keV beobachtet (Abb. S6b). Dies bestätigte die erfolgreiche Synthese von AgNPs.

Die Elementkartierung von KgM und KgM-AgNPs ist in Abb. S7 dargestellt. Die Ergebnisse bestätigten die Elemente C und O für KgM (Abb. S7a) und Ag, C und O für KgM-AgNPs (Abb. S7b) in Übereinstimmung mit dem obigen EDS-Ergebnis.

Die thermische Stabilität von Materialien kann Aufschluss über die Rolle der Ausgangsmaterialien im gesamten Endprodukt geben. Abbildung 5b,c zeigt die TGA und DTGA von KgM und KgM-AgNPs. Wie zu beobachten ist, können im thermischen Abbauprofil von KgM und KgM-AgNPs drei Abbauschritte identifiziert werden (Abb. 5b). Diese Phasen sind in Tabelle S2 zusammengefasst. Wie gezeigt, wurde die beginnende Abbautemperatur von KgM bei 51,4 °C beobachtet. Die Aufteilung ist wie folgt. Stadium I (51,4–259,8 °C), Stadium II (259,8–386,2 °C) und Stadium III (386,2–999,3 °C). Der Gesamtverlust beträgt etwa 97,97 %, der Aschegehalt beträgt 2,03 %. Bei KgM-AgNPs gibt es jedoch drei Stadien: Stadium I (51,5–237,7 °C), Stadium II (237,7–341,5 °C) und Stadium III (341,5–999,3 °C). Der Gesamtverlust für KgM-AgNPs liegt bei 82,7 %, bei einem Aschegehalt von 17,28 %. Stufe I wird auf den Verlust adsorbierter Feuchtigkeit durch Verdunstung zurückgeführt, Stufe II auf den Zusammenbruch der Polymerstruktur von KgM und Stufe III auf die vollständige Karbonisierung der Materialien. Anhand des Ascheanteils lässt sich erkennen, dass KgM-AgNPs mehr als neunmal thermisch stabiler sind als KgM. Dies stimmt mit der gemeldeten Arbeit51 überein.

Mithilfe umfassender instrumenteller Charakterisierungen, um die mikrostrukturellen Zusammensetzungen von KgM und KgM-AgNPs aufzudecken, testeten wir KgM-AgNPs auf den Hg2+-Nachweis in Lösung. Heutzutage wird allgemein angestrebt, umweltverträgliche Nanomaterialien als optische Sonden einzusetzen, um die Einführung sekundärer toxischer Materialien zu vermeiden, die bei der Verwendung von Sensorsonden entstehen, die unter Verwendung gefährlicher Reagenzien hergestellt werden. Vor diesem Hintergrund untersuchten wir die Biokompatibilitätsaussichten von KgM-AgNPs, um das inhärente Toxizitätsprofil zu ermitteln.

Die hämolytische Wirkung der Nanopartikel sowie des Extrakts und des KgM wurde anhand von Rattenerythrozyten untersucht. Die Erythrozyten-Hämolyse ist einer der einfachsten Ansätze zur vorläufigen Bewertung möglicher schädlicher Wirkungen von Substanzen in biologischen Systemen. Die Daten des hämolytischen Tests sind in Abb. 6a dargestellt. Nach einstündiger Co-Inkubation mit frischen Erythrozyten bei normaler physiologischer Temperatur zeigte KGM bei 100 µg/ml keine wesentliche hämolytische Aktivität. Das Nanomaterial und der Extrakt hingegen zeigten minimale hämolytische Aktivität, nämlich 3,54 bzw. 2,55 % bei einer Konzentration von 100 µg/ml. Dennoch können KgM-AgNPs nicht hämolytisch sein, da sie die festgelegten Kriterien für hämolytische Materialien nicht erfüllen (in vitro hämolytischer Effekt von mehr als fünf Prozent)52.

Wirkung von KgM-AgNPs, AGPE und KgM auf (a) Erythrozytenhämolyse bei Ratten und (b) Lebensfähigkeit von Mausfibroblasten.

Darüber hinaus wurde die potenzielle zytotoxische Wirkung von KgM-AgNPs auf Maus-L929-Fibroblasten untersucht. Die Zellen wurden 24 Stunden lang mit verschiedenen Konzentrationen des Nanomaterials sowie des Extrakts und des Hydrokolloidgummis behandelt. Die Auswirkung der Proben auf die Lebensfähigkeit von Mausfibroblasten ist in Abb. 6b dargestellt. Es wurde festgestellt, dass die mit Extrakt und Gummi behandelten Zellen bei den höchsten getesteten Konzentrationen (110 µg/ml) eine Lebensfähigkeit von 84,41 bzw. 90,07 % aufwiesen. Diese Werte legen nahe, dass der Extrakt und das Gummi keine schwerwiegenden schädlichen Auswirkungen auf die Zellen haben. Im Gegensatz dazu zeigten KgM-AgNPs eine dosisabhängige Verringerung der Zelllebensfähigkeit, wobei die geringste Zelllebensfähigkeit (62,21 %) bei der getesteten Höchstkonzentration (110 %) verzeichnet wurde. Wichtig ist, darauf hinzuweisen, dass der Fibroblast bei einer KgM-AgNPs-Konzentration von 55 µg/ml eine Lebensfähigkeit von 71,32 % aufwies. Diese Konzentration kann als Schwelle für die Zytokompatibilität von KgM-AgNPs angesehen werden, da sie eine Zelllebensfähigkeit von mehr als 70 % aufwiesen 53. Frühere Studien zur akuten Toxizität von KgM an Ratten und Hunden ergaben, dass das Hydrokolloid nicht toxisch war. Das EFSA-Gremium der Europäischen Kommission kam seinerseits zu dem Schluss, dass KgM bis zu 10 g/kg als Lebensmittelzusatzstoff für die allgemeine Bevölkerung kein Sicherheitsrisiko darstellen54. Wenn man bedenkt, dass KgM, das als vorherrschendes Verkappungsmittel im Nanomaterial diente, unschädlich war und das Reduktionsmittel auch ungiftig war, kann man mit Sicherheit folgern, dass die zytokompatiblen Eigenschaften dieser Komponenten zum guten Sicherheitsprofil der KgM-AgNPs beigetragen haben. Darüber hinaus kann zwar mit Sicherheit davon ausgegangen werden, dass die synthetisierte Sonde (KgM-AgNPs) biokompatibel ist, es ist jedoch sehr wichtig darauf hinzuweisen, dass sich die Sonde während des Hg2+-Nachweistests in einer anderen Umgebung mit pH-Wert und Ionenstärke befindet. Daher kann die Biokompatibilitätseigenschaft von KgM-AgNPs unter den Erfassungsbedingungen beeinträchtigt sein.

AgNPs und AuNPs sind als optische Sonden für den Nachweis verschiedener Analyten in Lösungen beliebt55,56. Diese Sonden nutzten die einzigartigen Eigenschaften der lokalisierten Oberflächenplasmonresonanz (LSPR) der Nanomaterialien. Unter diesen Bedingungen zeigen kolloidale Lösungen von AgNPs und AuNPs charakteristische Absorptionsspektren, einzigartige Farbe und Stabilität. Daher kann die Zugabe eines bestimmten Analyten diese Eigenschaften verändern, während solche Änderungen mit den Konzentrationen der geladenen Analyten korreliert werden können.

Vor diesem Hintergrund wurde die Wirksamkeit von KgM-AgNPs zum Nachweis von Hg2+ in Lösung untersucht. Um eine gute Erfassungskapazität zu erreichen, wurden die Bedingungen, die die Erkennungsstrategie beeinflussen, umfassend optimiert.

Die Zugabe von Hg2+ zur wässrigen Lösung von KgM-AgNPs in 50 mM PBS-Lösung, pH 6,0, in Abwesenheit von NaCl führt zu keiner Farbveränderung. Dies kann auf die hohe Stabilität von KgM-AgNPs zurückgeführt werden, die aus den hochpolymeren Kugeln resultiert, die die Partikel vor leichten Wechselwirkungen in wässriger Umgebung schützen. Bei Zugabe von NaCl-Lösung konnte jedoch fast augenblicklich eine sichtbare Farbänderung beobachtet werden. Dies liegt daran, dass NaCl die dielektrischen Oberflächen oder (Umgebungen) der Nanopartikel durch den Abbau von Energiebarrieren verändern kann57 und so die Partikel aufgrund der Abschirmwirkung von Salzen durch elektrostatische Kräfte einer Agglomeration aussetzen55.

Nachdem wir herausgefunden hatten, dass PBS mit einem pH-Wert von 6,0 am besten für den Hg2+-Nachweis geeignet ist (Abb. S8), untersuchten wir die Auswirkung verschiedener NaCl-Konzentrationen in der Reaktionsmischung mit einem Endvolumen von 2 ml. Wie in Abb. S9 gezeigt, führt die Zugabe von NaCl mit Endkonzentrationen im Bereich von 0,005–0,075 M ohne Hg2+-Zugabe nicht zu einer sofortigen Farbänderung der KgM-AgNPs in PBS-Lösung. Darüber hinaus bestätigten die Absorptionsspektren gleichermaßen, dass NaCl nach einer Stunde Zugabe keine Spektrenlöschung auf KgM-AgNPs bewirkt. Um die Stabilität der kolloidalen Lösung weiter zu beobachten (Abb. S9, Einschub), wurden die Fotobilder nach 24-stündiger Inkubation bei RT aufgenommen (Abb. S10). Wie zu sehen ist, führten NaCl-Endkonzentrationen über 0,025 M (markiert mit rotem Pfeil (Abb. S8)) zu deutlichen Farbveränderungen. Dieses Ergebnis zeigt, dass KgM-AgNPs unter PBS-Behandlung und NaCl eine NaCl-Endkonzentration von nicht mehr als 0,025 M tolerieren können. Daher wurde diese Konzentration für den Hg2+-Nachweis ausgewählt.

Es wurde auch festgestellt, dass Hg2+ mit der vorliegenden Nachweisstrategie eine schnelle Reaktion hervorrufen konnte, weshalb alle Absorptionsspektren und Fotobilder nach 3 Minuten RT-Inkubation erfasst wurden.

Die Empfindlichkeit ist ein Maß für die Änderung der Reaktion des Analyten auf die Konzentration. Daher wurden unterschiedliche Konzentrationen von Hg2+ (0,00–60,0 µM) auf KgM-AgNPs in PBS 50 mM, pH 6,0 und einer NaCl-Konzentration von 0,025 M Endkonzentration aufgetragen. Wie in Abb. 7a gezeigt, führt die Zugabe von Hg2+ zu einer fortschreitenden Abnahme der Absorptionsspektren von KgM-AgNPs mit einer Blauverschiebung. Die Farbe der KgM-AgNPs ging von funkelndem Gelb zu farblos über (Abb. 7a Einschub). Die Darstellung der Absorptionsverhältnisse (A360/A408) von farblosen KgM-AgNPs (A360) zu gelben KgM-AgNPs (A408) gegenüber den Hg2+-Konzentrationen über den gesamten Bereich von 0,00–60,0 µM ist in Abb. 7b dargestellt. Dementsprechend steigt das Verhältnis mit zunehmender Hg2+-Konzentration, was bestätigt, dass die Farbe von KgM-AgNPs mit zunehmender Hg2+-Ionenkonzentration in der Reaktionsmischung verblasst. Das Diagramm kann in zwei lineare Bereiche eingepasst werden, wie in Abb. 7c, d dargestellt. Die Kalibrierungskurven für die beiden Hg2+-Konzentrationsbereiche umfassen: (A360/A408) = 0,0427 [Hg2+] + 0,5604, R2 = 0,9964, für Hg2+-Konzentration 0,010–10,0 µM (Abb. 7c) und (A360/A408) = 0,0147 [Hg2+ ] + 0,8841, R2 = 0,9909, für Hg2+-Konzentration 10,0–60,0 µM (Abb. 7d). Die Nachweisgrenze (LOD) und die Quantifizierungsgrenze (LOQ) wurden mithilfe der Gleichung 3,3 S(y/x)/Steigung bzw. 10 S(y/x)/Steigung geschätzt. Die Einheiten werden wie folgt erklärt: S(y/x) ist die aus der Regression berechnete Standardabweichung, während die Steigung aus dem Kalibrierungsdiagramm58 aus Abb. 7c stammt. Die LOD und LOQ wurden mit 3,25 und 9,85 nM berechnet. Der erhaltene LOD-Wert ist besser oder einigermaßen vergleichbar mit einigen der veröffentlichten Arbeiten zum Hg2+-Nachweis in Lösung (Tabelle 1). Wie zu beobachten ist, lässt sich der LOD dieser Arbeit gut mit anderen gemeldeten Arbeiten vergleichen. Obwohl es ähnliche Arbeiten zum Hg2+-Nachweis gibt, die auf dem Hg2+-vermittelten Abbau von AgNPs19,20 basieren, wäre die Verwendung hochtoxischer Chemikalien wie Natriumborhydrid für die AgNPs-Herstellung15 im Rahmen des Diskurses über „grüne Chemie“ weniger wünschenswert. Es muss gleichermaßen betont werden, dass die Verwendung von A. gangetica in dieser Arbeit, einem berüchtigten Gartenunkraut, mit ausführlicher Charakterisierung seiner physikalisch-chemischen Eigenschaften, interessante Informationen zum Wissensbestand liefert. Es kann auch argumentiert werden, dass die Pflanze durch ihre Verwendung als wirksames Reduktionsmittel in der vorliegenden Synthese von KgM-AgNPs erfolgreich aufgewertet wurde.

(a) UV-Vis-Absorptionsspektren von KgM-AgNPs unter Hg2+-Beladung von 0,00–60,0 µM, der Einschub zeigt die Fotobilder von 0,00–60,0 µM im Uhrzeigersinn. (b) Diagramm von A360/A408 vs. Hg2+-Konzentration von 0,00–60,0 µM. 60,0 µM (c) Diagramm von A360/A408 gegenüber Hg2+ mit Linearität innerhalb von 0,010–10,0 µM Hg2+ (d) Diagramm von A360/A408 gegenüber Hg2+ mit Linearität innerhalb von 10,0–60,0 µM von Hg2+.

Darüber hinaus wurde die Präzision der Erkennungsstrategie geschätzt und in Form der relativen Standardabweichung (RSD%) ausgedrückt. Hier wurden die Absorptionsspektren von zwei Hg2+-Konzentrationen bei 5,0 und 30,0 µM überwacht (n = 10), für denselben Tag (Intra-Day-Präzision) und für drei aufeinanderfolgende Tage (Inter-Day-Präzision). Der RSD wurde auf 1,8 % bzw. 2,5 % für die Intraday- bzw. Interday-Präzision geschätzt. Dies bestätigte, dass die KgM-AgNPs Hg2+ in Lösung zuverlässig und ohne große Datenvariabilität nachweisen können, was eine gute Reproduzierbarkeit bedeutet.

Darüber hinaus ist die mechanistische Erklärung von KgM-AgNPs als optische Sonde für Hg2+ in Lösung in Abb. 8 dargestellt. Wir haben anhand der Syntheseschritte von KgM-AgNPs erklärt, dass AGPE die Reduktion von Ag+ erleichterte, während KgM-Polymerkugeln für eine weitere Stabilisierung sorgten die gebildeten AgNPs. So zeigt Abb. 8a unsere KgM-AgNPs mit überschüssigen AGPE- und KgM-Polymerkugeln, die durch Wasserstoffbrückenbindungen an Ort und Stelle gehalten werden. Allerdings wird durch die Zugabe von PBS, NaCl und Hg2+ in Lösung die wohlgeordnete Architektur zwischen AGPE und KgM, die die AgNPs in Form hält, gestört. Folglich könnte Hg2+ direkten Zugang zu Ag0 haben und somit kommt es zu einer Redoxreaktion zwischen Hg2+ und Ag0. Das Standardelektrodenpotential von Ag+/Ag0 beträgt 0,80 V, während das von Hg2+/Hg0 0,85 V59 beträgt. Dementsprechend würde Hg2+ als Oxidationsmittel in einer Reaktion zwischen Ag0 und Hg2+ in Lösung dienen. Darüber hinaus wird Hg2+ reduziert, während Ag0 zu Ag+ oxidiert wird. Wie in Abb. 8a zu sehen ist, wird Hg2+ zu HgO reduziert und auf der Oberfläche von AgO abgelagert, um einen [Ag-Hg]-Komplex oder Amalgam zu bilden. Dieses Amalgam ist für die allmähliche Verringerung der Absorptionsspektren von KgM-AgNPs mit einer Blauverschiebung verantwortlich. Die funkelnde gelbe Farbe von KgM-AgNPs geht bei einer hohen Hg2+-Konzentration vollständig verloren, da die AgNPs geätzt oder verblasst werden und gleichzeitig eine farblose Lösung entsteht. Wir haben den vorgeschlagenen Mechanismus weiter durch die Aufnahme von TEM-Bildern nach Hg2+-Behandlung auf KgM-AgNPs bei 0,00 und 30,0 µM untermauert (Abb. 8b). Wie in Abb. 8b a) der Blindlösung, d. h. KgM-AgNPs mit 0,00 µM Hg2+, zu sehen ist, sind die Partikel immer noch gut in der Lösung dispergiert, während die funkelnde gelbe Farbe der KgM-AgNPs deutlich zu erkennen ist (Abb. 8b a-Einschub). . Bei der Injektion von 30,0 µM Hg2+ ist jedoch deutlich zu beobachten, dass die Partikel abgebaut werden (Abb. 8b b), und die schwache gelbe Farbe der KgM-AgNPs ist im Einschub von Abb. 8b b dargestellt. Diese Ergebnisse geben dem vorgeschlagenen Mechanismus mehr Glaubwürdigkeit und bestätigen die Hg2+-vermittelte Oxidation und den weiteren Abbau von KgM-AgNPs in Lösung.

(a) Darstellung der mechanistischen Grundlagen von KgM-AgNPs für den Nachweis von Hg2+ in wässriger Lösung (b) TEM-Bilder von KgM-AgNPs unter Hg2+-Behandlung bei 0,00 und 30,0 µM, Einschub zeigt die Fotobilder der verschiedenen Behandlungen.

Die Selektivität der KgM-AgNPs-Sonde wurde geschätzt, indem verschiedene häufig vorkommende Metallionen in Umweltproben auf die entwickelte kolorimetrische Sonde geladen wurden. Die Konzentration von Hg2+ wurde bei 30,0 µM gehalten, während andere gewöhnliche Metallionen bei 150,0 µM lagen. Wie in Abb. 9a gezeigt, führte nur die Zugabe von Hg2+ zu einer Blauverschiebung in den Absorptionsspektren (Abb. 9a), während das Verblassen der Farbe nur in Gegenwart von Hg2+ beobachtet wurde (Abb. 9a (Einschub)), auch wenn andere Substanzen vorhanden waren Metallionen liegen in einer fünffach höheren Konzentration vor als Hg2+. Darüber hinaus zeigte das Absorptionsverhältnis A360/A408 gegenüber den getesteten Metallionen (Abb. 9b), dass nur Hg2+ im Vergleich zum Blindwert einen signifikanten Anstieg hervorrief. Allerdings bildete Fe2+ eine tiefbraune Farbe mit einer Verstärkung des Absorptionsspektrums (Abb. 9a), was auf die Farbentwicklung von Eisensalzen zurückzuführen sein kann. Dieselbe Beobachtung wurde gemeldet60. Dies zeigt, dass die KgM-AgNPs-Sonde nur für Hg2+ selektiv ist und daher auch in Gegenwart anderer Metallionen zu dessen Nachweis eingesetzt werden kann. Eine zusätzliche Interferenzstudie wurde durch Mischen der getesteten Ionen mit Hg2+ untersucht, wonach die Absorptionsspektren gesammelt wurden. Das Absorptionsverhältnis (A360/A408) wurde mit dem Wert verglichen, der nur für Hg2+ erhalten wurde, wie in Abb. S11 dargestellt. Es gab keine signifikanten Unterschiede (P ≥ 0,05) zwischen der Hg2+-Reaktion (allein) und Hg2+ gemischt mit anderen Metallionen, was die Fähigkeit von KgM-AgNPs bestätigte, Hg2+ in komplexen Umgebungen nachzuweisen.

(a) UV-Vis-Absorptionsspektren von KgM-AgNPs unter Beladung mit verschiedenen Metallionen, von Blindwert-Hg2+ (b) Diagramm von A360/A408 gegenüber verschiedenen Metallionen von Umweltbedeutung, die Hg2+-Konzentration lag bei 30,0 µM, während andere Metallionen wurden auf 150,0 µM festgelegt.

Die praktische Anwendung von KgM-AgNPs zum Hg2+-Nachweis in realen Proben wurde an Reservoirwasser der Prince of Songkhla-Universität, Campus Hatyai, getestet. Die Wasserprobe wurde kurz zentrifugiert und durch einen 0,22-Mikron-Membranfilter geleitet. Anschließend wurde ein Teil des Wassers einer Hg2+-Quantifizierung mittels ICP-OES unterzogen. Hg2+ wurde in der Probe nicht nachgewiesen und daher wurde die Standardadditionsmethode angewendet, bei der unterschiedliche Konzentrationen von Hg2+ in die gesammelte Wasserprobe gegeben wurden. Die mit Hg2+ versetzte Probe wurde auf KgM-AgNPs getestet, wie im Abschnitt über den analytischen Nachweis von Hg2+ in Lösung, Materialien und Methode vorgeschlagen. Die erhaltenen Absorptionsspektren wurden unter Verwendung der erhaltenen Standardkalibrierungsdiagramme in Konzentrationen umgewandelt. Die Rückgewinnung wurde mithilfe der Rückgewinnungsgleichung in Tabelle 2 geschätzt. Wie geschätzt lagen die Rückgewinnungswerte zwischen 95,1 und 98,7 %, wobei der RSD weniger als 5,0 % betrug. Dies zeigt, dass der vorliegende Assay eine zuverlässige Genauigkeit für die Hg2+-Bestimmung in Umweltproben aufweist.

In diesem Beitrag haben wir über die Synthese von biokompatiblen, mit Konjac-Glucomannan (KgM) stabilisierten AgNPs unter Verwendung von Asystasia gangetica-Phenolextrakt (AGPE) als Reduktionsmittel berichtet, um hochstabile, dispergierte KgM-AgNPs herzustellen. Diese Arbeit enthüllte zum ersten Mal die Verwendung der Pflanze bei der AgNP-Synthese und beschrieb gleichzeitig die allererste Synthese von KgM-stabilisierten AgNPs bei Raumtemperatur. Die in der Pflanze identifizierten bioaktiven Verbindungen sind vielversprechend für die weitere Untersuchung von A. gangetica für pharmakobiologische Anwendungen. Die synthetisierten KgM-AgNPs zeigten eine durchschnittliche Partikelverteilung zwischen 10 und 15 nm, einen hydrodynamischen Durchmesser von 60,2 ± 1,5 nm und ein Zetapotential von –28,8 ± 2,1 mV. Die Biokompatibilität von KgM-AgNPs wurde an Maus-L929-Fibroblasten und roten Blutkörperchen von Ratten nachgewiesen, was bestätigte, dass die synthetisierten KgM-AgNPs für die getesteten Zellen nicht toxisch sind. Durch die Zugabe von Hg2+ zu KgM-AgNPs in Lösung mit PBS pH 6,0, 50 mM und NaCl (Endkonzentration 0,025 M) verblasste die glitzernde gelbe Lösung von KgM-AgNPs innerhalb von 3 Minuten zunehmend zu farblos, mit gleichzeitiger Blauverschiebung Absorptionsspektren. Es wurde festgestellt, dass das Absorptionsverhältnis A360/A408 über zwei Bereiche von 0,010–10,0 und 10,0–60,0 µM linear mit den Hg2+-Konzentrationen ist. Der geschätzte LOD betrug 3,25 nM. Die praktische Wirksamkeit der entwickelten Sonde wurde durch die Schätzung der Hg2+-Spitzenausbeute in echten Wasserproben mit zufriedenstellender Genauigkeit demonstriert. Im Gegensatz zu einigen berichteten Nachweisstrategien für Hg2+, bei denen toxische Materialien zur Herstellung des Nanomaterials verwendet wurden, ist diese Arbeit angesichts der eingesetzten beitragenden Materialien völlig umweltfreundlich. Somit stellte diese Arbeit einen praktischen Ansatz zur Synthese hochempfindlicher und stabiler plasmonischer AgNPs mit zuverlässiger Nachweisstärke vor.

Die im Rahmen der aktuellen Studie generierten und/oder analysierten Datensätze sind aus Vertraulichkeitsgründen nicht öffentlich zugänglich, können aber auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor angefordert werden.

Silbernanopartikel

Konjac-Glucomannan

AGPE-basierte Konjac-Glucomannan-stabilisierte Silbernanopartikel

Asystasia gangetica Phenolischer Extrakt

Zimmertemperatur

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FNE dankt der Abteilung für Pharmazeutische Chemie und der Fakultät für Pharmazeutische Wissenschaften der Prince of Songkla-Universität in Hat Yai für die Bereitstellung von Laboreinrichtungen. Die Autoren danken den Gutachtern des Manuskripts aufrichtig für ihre Vorschläge und Beiträge, die dazu beigetragen haben, die Arbeit auf den aktuellen Stand zu bringen.

Fachbereich Chemie, Fakultät für Physikalische Wissenschaften, Alex-Ekwueme Federal University, Ndufu-Alike Ikwo, PMB 1010, Abakaliki, Bundesstaat Ebonyi, Nigeria

John Jayeoye und Andrew Aondoaver Tyopine

Fakultät für Pharmazeutische Wissenschaften, Prince of Songkhla University, Hat Yai, 90112, Songkhla, Thailand

Fredrick fängt den König

Drug Delivery System Excellence Center, Prince of Songkhla University, Hat Yai, 90112, Songkhla, Thailand

Fredrick fängt den König

Traditionelles thailändisches medizinisches Forschungs- und Innovationszentrum, Fakultät für traditionelle thailändische Medizin, Prince of Songkhla University, Hat Yai, 90110, Thailand

Opeyemi Joshua Olatunji

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TJJ: Konzeptualisierung, Überwachung, Untersuchung, formale Analyse, Experimentieren, Überprüfung und Bearbeitung. FNE: Formale Analyse, Schreiben-Originalentwurf, Untersuchung und Experimentieren. OJO: Methodik, Untersuchung und Visualisierung. AAT: Methodik, Untersuchung und Visualisierung.

Korrespondenz mit Titilope John Jayeoye oder Fredrick Nwude Eze.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Jayeoye, TJ, Eze, FN, Olatunji, OJ et al. Synthese von biokompatiblen Konjac-Glucomannan-stabilisierten Silbernanopartikeln mit Asystasia gangetica-Phenolextrakt für den kolorimetrischen Nachweis von Quecksilber(II)-Ionen. Sci Rep 12, 9176 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-13384-x

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Eingegangen: 06. März 2022

Angenommen: 24. Mai 2022

Veröffentlicht: 02. Juni 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-13384-x

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